中子运行酶的反应性，以更好地生产生物燃料

用植物原料生产像乙醇这样的生物燃料需要各种酶来分解纤维素纤维。中子已经确定了一种酶催化反应的特性，这种反应可以显著减少所用酶的总量，改善生产过程并降低成本。

美国能源部橡树岭国家实验室和北卡罗来纳州立大学的研究人员利用x射线和中子晶体学的结合，确定了一种特殊真菌酶的详细原子结构。对酶反应性的更深入的理解也可能导致改进的计算模型，这将进一步指导更清洁能源形式的工业应用。他们的研究结果发表在杂志上Angewandte Chemie国际版．

这些依赖氧气的酶是被称为溶解多糖单加氧酶(LPMOs)的一个更大的家族的一部分，它们通过氧化和破坏纤维素链上的键，与水解酶协同作用——水解酶用化学方法分解复杂的大分子与水。这种组合的酶能比目前使用的酶更快地消化生物质，并加快生物燃料的生产过程。

“这些酶已经被用于工业应用，但它们还没有被很好地理解，”首席作者Brad O’dell说，他是北卡罗来纳州立大学的研究生，在ORNL的中子科学理事会的生物和软物质部门工作。“了解LPMO作用机制的每一步，将有助于工业界充分利用这些酶，从而使最终产品更便宜。”

在LPMO酶中，在生物质分解反应发生之前，氧和纤维素通过一系列步骤自行排列。奥戴尔说，这有点像“按你的指示，准备，开始”。

为了更好地理解酶的反应机理，O’dell和合著者植物的最好他是ORNL仪器科学家和北卡罗来纳州立大学分子和结构生物化学副教授想象一下天文台中子散射衍射仪高通量同位素反应堆观察酶和氧分子在反应过程中的行为——从“静息状态”到“活性状态”。

O’dell说，在静息状态下，酶的所有关键成分聚集在一起，结合氧和碳水化合物。当电子被送到酶，系统从静止状态移动到活性状态，即。从“on your mark”到“get set”。

在活性状态下，氧与铜离子结合，引发反应。在x射线和中子衍射的帮助下，O’dell和Meilleur发现了一种前所未见的氧分子，它由氨基酸组氨酸157稳定下来。

氢是组氨酸157等氨基酸的关键元素。由于中子对氢原子特别敏感，研究小组能够确定组氨酸157在将氧分子运输到活性部位的铜离子中发挥了重要作用，揭示了LPMO催化反应第一步的重要细节。

“因为中子可以让我们看到酶内部的氢原子，我们获得了破译蛋白质化学的基本信息。如果没有这些数据，组氨酸157的作用还不清楚。中子在确定组氨酸157如何稳定氧以启动LPMO反应机制的第一步中起了重要作用。

他们的结果随后被来自ORNL计算和计算科学理事会的共同作者Pratul Agarwal的量子化学计算所证实。

研究材料制备由ORNL结构分子生物学中心资助。x射线数据由美国阿贡国家实验室高级光子源通过东南区域合作访问小组提供的访问方式收集。

O’dell表示，他们的研究结果完善了科学和行业研究人员目前对lpmo的理解。

O’dell说:“这是在阐明LPMO如何开始分解碳水化合物方面迈出的一大步。”“现在，当蛋白质也与类似纤维素的碳水化合物结合时，我们需要描述酶的激活状态。然后，我们将有机会看到，当发令枪开火并开始反应时，结构会发生什么变化。”

HFIR是美国能源部科学用户设施办公室。UT-Battelle为科学办公室管理ORNL。科学办公室是美国物理科学基础研究的最大单一支持者，正致力于解决我们这个时代的一些最紧迫的挑战。

编者按:这是一篇由Jeremy Rumsey在ORNL提交的客座文章。